Albini studierte Architektur am Mailänder Polytechnikum, wo er 1929 diplomierte. Nach einer kurzen Tätigkeit im Büro von Gio Ponti eröffnete er 1930 sein eigenes Architekturbüro in Mailand. 1952 begann er eine Büropartnerschaft mit Franca Helg, 1962 mit Antonio Piva und 1965 schließlich mit seinem Sohn Marco Albini.